Co-Ni/A12O3和Ce-Co-Ni/A12O3催化剂上甲烷CO2转化反应动力学研究

(整期优先)网络出版时间:2015-02-12
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摘要在固定床反应器上研究了经铈促进的(Ce-promoted)和未经铈促进的5Co-15Ni/Al2O3,催化剂在CH4干法转化反应中的性能。虽然添加铈(2.5wt%)能够明显减少积碳,降幅可达50%,但CH4的反应速度并没有出现明显的提高(增幅小于5%),活化能也没有出现明显的改变。经铈促进的催化剂抗碳(carbonresistance)能力提高,这要归因于反应过程中铈离子稳定的多次氧化态(multipleoxidationstates)。所采用的催化剂的TPR-TPO揭示了两种类型的碳成分(carbonspecies)。第一种是活性Cα,它易于被H2气化,而且还参与氧化铈的氧化还原反应;第二种是相对的非活性Cβ,它只能被O2移除,而且不参与氧化还原反应循环。文中还提出了这种反应的双中心(dual-site)兰格缪尔(Langmuir)-Hinshelwood机理。